Der heilige Kyrill, der den Aposteln gleichgestellt ist (die vor der Annahme des Schemas den Namen Konstantin trugen), und sein älterer Bruder Methodius wurden in Mazedonien in der Stadt Soluni geboren. Der heilige Kyrill erhielt eine hervorragende Ausbildung und wuchs ab seinem 14. Lebensjahr beim Sohn des Kaisers auf.
Der junge Mann nahm früh den Rang eines Presbyters an. Nach seiner Rückkehr nach Konstantinopel war er Bibliothekar der Kathedralkirche und Philosophielehrer. Der heilige Kyrill debattierte erfolgreich mit Ketzern, Bilderstürmern und Mohammedanern. Auf der Suche nach Einsamkeit zog er sich auf den Olymp zu seinem älteren Bruder Methodius zurück, doch seine Einsamkeit währte nicht lange.
Im Jahr 857 wurden beide Brüder von Kaiser Michael auf eine Missionsreise geschickt, um den Khozaren das Christentum zu predigen. Unterwegs machten sie Halt in Cherson und fanden dort die Reliquien des Hieromärtyrers Clemens, des Papstes. Bei den Chosaren angekommen, sprachen die heiligen Brüder mit ihnen über den christlichen Glauben.
Überzeugt von der Predigt des heiligen Kyrill, konvertierte der Khozar-Prinz und mit ihm das gesamte Volk zum Christentum. Der dankbare Fürst wollte die Prediger mit reichen Geschenken belohnen, was diese jedoch ablehnten und den Fürsten aufforderten, alle griechischen Gefangenen mit ihnen in ihre Heimat freizulassen. Der heilige Kyrill kehrte mit 200 freigelassenen Gefangenen nach Konstantinopel zurück.
Im Jahr 862 begann das Hauptwerk der heiligen Brüder. Auf Wunsch des Fürsten Rostislav schickte der Kaiser sie nach Mähren, um das Christentum in slawischer Sprache zu predigen. Die Heiligen Kyrill und Method verfassten das slawische Alphabet und übersetzten Evangelium, Apostel, Psalter und viele liturgische Bücher ins Slawische. Sie führten auch Gottesdienste in slawischer Sprache durch.
Dann wurden die heiligen Brüder auf Einladung des Papstes nach Rom gerufen, wo Papst Adrian sie mit großer Ehre traf, denn sie brachten die Reliquien des Hieromärtyrers Clemens, Papst, dorthin. Von Natur aus schmerzhaft und schwach, erkrankte der heilige Kyrill bald an vielen Mühen und starb 869 im Alter von 42 Jahren, nachdem er das Schema angenommen hatte.
Vor seinem Tod vermachte er seinem Bruder die Fortsetzung der christlichen Aufklärung der Slawen. Der heilige Kyrill wurde in der römischen Kirche St. Clemens beigesetzt, wo die Reliquien dieses heiligen Märtyrers ruhen, die von slowenischen Lehrern aus Chersonesos nach Italien gebracht wurden.